Vendido por segunda vez, sirvióa un cirujano, con el que aprendióel oficio de cirujano-barbero, consiguiendo de nuevo su libertad.

Se asoció a la cofradía de Los Hermanos de la Costa, ejerciendo de cirujano en navios de conocidos piratas como Francisco Lolonois (el Olonés), Henry Morgan o Bertrand D'Ogeron. Durante quince años formóparte de actividades piratas, participando en múltiples asaltos y saqueos a poblaciones dominadas por los españoles, como por ejemplo a Portobelo, Maracaibo o la isla Santa Catalina.

En 1674, cuando la flota en la que iba embarcado fue derrotada, regresó por un tiempo a Europa donde ejerció de cirujano en Ámsterdam, a la vez que escribía Los bucaneros de América: el relato verdadero de los más destacados asaltos cometidos en los últimos años en las costas de las Indias Occidentales por los bucaneros de Jamaica y la Tortuga. Obra que destaca por la abundancia de detalles que el autor aporta al relato; un texto repleto de anotaciones geográficas, naturales y antropológicas.

Se cree que después de su estancia en Europa, Alexandre O. Exquemelin se embarcóen 1697 para participar en el asalto de Cartagena de Indias, muriendo probablemente en el año 1707.